近日，我院綠色化學(xué)研究團(tuán)隊(duì)王鍵吉教授、王慧勇教授聯(lián)合河南大學(xué)魏濟(jì)時(shí)博士等，在國際化學(xué)頂尖期刊Journal of the American Chemical Society（《美國化學(xué)學(xué)會雜志》）發(fā)表了題為“Ingenious Artificial Leaf Based on Covalent Organic Framework Membranes for Boosting CO2 Photoreduction”的研究論文。我院在讀博士研究生高帥其和張倩為本文的共同第一作者，王鍵吉、王慧勇、魏濟(jì)時(shí)為通訊作者，河南師范大學(xué)為第一作者單位。該研究得到國家自然科學(xué)基金重點(diǎn)項(xiàng)目、科技部重點(diǎn)研發(fā)計(jì)劃等項(xiàng)目的資助。
受天然樹葉中電子和質(zhì)量快速傳遞的啟發(fā)，作者設(shè)計(jì)合成了具有特殊三嗪結(jié)構(gòu)的亞胺類共價(jià)有機(jī)框架（COF）膜，并以該COF膜作為一種人工樹葉，集成了快速的電荷/質(zhì)量轉(zhuǎn)移結(jié)構(gòu)、穩(wěn)定的光捕獲位點(diǎn)和高效的催化中心，實(shí)現(xiàn)了可見光條件下二氧化碳的高效還原。在沒有金屬、光敏劑和犧牲劑存在的條件下，2N-COF膜催化劑對二氧化碳還原為一氧化碳的產(chǎn)率高達(dá)310 μmol g-1 h-1，選擇性接近100%，遠(yuǎn)超目前文獻(xiàn)報(bào)道的最高值。甚至在太陽光照條件下，該催化劑對一氧化碳的產(chǎn)率仍然高達(dá)113 μmol g-1 h-1，選擇性接近100%。機(jī)理研究表明，接近樹葉的獨(dú)特COF膜催化形態(tài)和三嗪-亞胺-三嗪結(jié)構(gòu)顯著提升了COF中載流子的遷移率，減少了光催化過程中光生電子－空穴的復(fù)合程度，從而高效地促進(jìn)了CO2的光還原反應(yīng)。這一成果是我校在二氧化碳光催化還原制取高附加值化學(xué)品研究領(lǐng)域取得的又一重要進(jìn)展，為新型孔狀框架光催化劑的設(shè)計(jì)和二氧化碳的高效利用提供了新的策略。
據(jù)悉，這是該團(tuán)隊(duì)繼Nature Communications、Angewandte Chemie International之后, 今年在國際頂級期刊發(fā)表的第三篇論文。
論文鏈接：https://doi.org/10.1021/jacs.2c11146
（化學(xué)化工學(xué) 仇記寬 王曼曼）