一、實驗室簡介
河南省綠色化學(xué)國際聯(lián)合實驗室是河南師范大學(xué)和美國懷俄明州立大學(xué)聯(lián)合組建的國際聯(lián)合實驗室。實驗室中方負(fù)責(zé)人是國家有突出貢獻(xiàn)中青年專家王鍵吉教授,美方負(fù)責(zé)人是美國懷俄明州立大學(xué)綠色能源實驗室主任Maohong Fan 教授。
聯(lián)合實驗室主要圍繞清潔能源的開發(fā)與利用、酸性氣體的捕集與轉(zhuǎn)化等方面開展工作。近年來已經(jīng)合作完成高水平研究論文20余篇,出版專著1部。
二、研究方向
清潔能源的開發(fā)與利用:生物質(zhì)能源高效利用;煤資源清潔利用;離子液體的構(gòu)效關(guān)系;
酸性氣體的捕集與轉(zhuǎn)化:酸性氣體的捕集;二氧化碳的轉(zhuǎn)化利用
三、代表性成果
成果1 名稱:Efficient Photoelectrochemical Reduction of Carbon Dioxide to Formic Acid: Functionalized Ionic Liquid as an Absorbent and Electrolyte. Angew. Chem. Int. Ed.,2017, 56, 11851-11854
成果簡介:以功能化離子液體溴化1-胺丙基-3-甲基咪唑為CO2的吸收劑和光電還原體系的電解質(zhì),以三氧化鎢/釩酸鉍復(fù)合薄膜為光陽極、銀片為電陰極,通過光電化學(xué)還原方法成功地將CO2高效轉(zhuǎn)化為甲酸。在外加電壓為1.7 V時產(chǎn)物甲酸的法拉第效率達(dá)到94.1%,電能到化學(xué)能的轉(zhuǎn)化效率達(dá)到86.2%。電化學(xué)表征和密度泛函理論計算等結(jié)果表明,電極表面離子液體與CO2之間較強的相互作用對CO2活化起到了重要作用。該研究集綠色溶劑離子液體對CO2的捕集和轉(zhuǎn)化于一體,利用室溫氣體CO2光電化學(xué)還原制取高附加值的能源化學(xué)品,為減少CO2排放和閉合碳循環(huán),為實現(xiàn)CO2的高效轉(zhuǎn)化和利用提供了一種新的思路。
成果2 名稱:An Experimental and Theoretical Study on the Unexpected Catalytic Activity of Triethanolamine for the Carboxylative Cyclization of Propargylic Amines with CO2. Chemsuschem, 2017, 10, 2001-2007.
在溫和的條件下,以廉價的有機催化劑將二氧化碳化學(xué)固定并轉(zhuǎn)化成有機化學(xué)品是亟需解決的難題。本文首次報道了一種廉價且可生物可降解的三乙醇胺為催化劑,該催化劑在常壓下可以高效地催化丙炔胺與CO2的環(huán)加成過程。DFT理論計算結(jié)果表明,三乙醇胺與CO2作用產(chǎn)生環(huán)狀碳酸酯中間體在該催化過程中起著重要的作用。
成果3 名稱:Efficient Ionic-Liquid-Promoted Chemical Fixation of CO2 into alpha-Alkylidene Cyclic Carbonates. Chemsuschem, 2017, 10, 1120-1127 .
將二氧化碳轉(zhuǎn)化成高附加值的有機化學(xué)品是當(dāng)前可持續(xù)化學(xué)研究的重點領(lǐng)域。尤其是在非金屬催化劑條件下,合成a-烷基環(huán)狀碳酸酯是一種非常重要的固定CO2的方式之一。我們首次報道了以離子液體作為溶劑和催化劑可以高效的催化這一反應(yīng)。相比其他有機催化劑,離子液體易回收再利用,且活性沒有明顯的損失。通過NMR光譜實驗和DFT理論計算,發(fā)現(xiàn)離子液體中的陰陽離子在催化過程起著重要的協(xié)同作用。